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廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*
JAEA-Review 2023-027, 126 Pages, 2024/03
JAEA-Review-2023-027.pdf:5.51MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、汚染水との接触により変質したと考えられる1Fの地下構造物コンクリートを対象とし、核種の移行挙動及び変質コンクリートの特性を評価し、その結果に基づいて核種移行モデルを構築してコンクリート廃棄物管理シナリオを評価する手法を構築することを目的とした。収着及び拡散実験の結果、
Cs、
I、
C等の放射性核種の健全・変質硬化セメントペースト(HCP)中の移行挙動は、核種及びその化学形に依存すること、鉄とセメント系材料が混在する系では、高pHではUはほとんどがセメント系材料に収着することが明らかになった。非破壊CT-XRD連成法及びNMR測定の結果、溶脱試料の微細構造は、溶脱前のHCPの状態(炭酸化、水和度やCa/Si比等)の影響を受けることがわかった。また、イオン同時輸送モデルによるシミュレーションから、骨材とセメントの境界に形成される遷移帯が溶脱の進行に影響を与える可能性が示唆された。固体廃棄物貯蔵庫に保管されているガレキ類について、保管コンテナ外部の線量率測定データからインベントリを推定するモデルを構築した。また、核種移行挙動に及ぼす溶脱変質の影響を考慮して、1Fの地下コンクリート構造物内の放射性核種(Cs、
Sr、
I)の濃度分布を推定した。
, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU
O
と(Fe,Cr)UO
相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*
JAEA-Review 2022-038, 102 Pages, 2023/01
JAEA-Review-2022-038.pdf:4.76MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。汚染水との接触により変質したと考えられる地下構造物コンクリートに焦点をあて、核種の移行挙動、変質コンクリートの特性に基づいて核種移行モデルを構築し、コンクリート廃棄物の物量推計及び廃棄物管理シナリオ評価を実施する。移行挙動は核種、化学形に依存し、I
の収着分配係数
はC-S-H及びC-A-S-H試料ではセメントペーストより2桁低くなったのに対し、Uでは試料によらず10
L kg
以上と高くなった。Cの移行挙動は化学形によって大きく異なった。コンクリートの溶出挙動は非破壊CT-XRD連成法によって可視化でき、また、定量的に模擬できるよう既存モデルを改良した。合成C-S-H、高
Si含有合成C-A-S-H、劣化コンクリートから抽出したCS-Hを対象にNMRによる微細構造評価を実施した。固体廃棄物保管施設のコンクリート瓦礫等の線量測定結果をもとに放射性核種濃度を統計的に推定する手法を開発した。滞留水に浸漬したコンクリートの性状や核種の水中濃度を与条件として不確実性を含めて多核種の放射能濃度分布を推計した。また、Iの汚染水への移行モデル及びCのソースタームを検討した。さらに、廃棄物管理工程の潜在的な放射線リスクの分析のため、SED指標の適用性を検討した。
廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*
JAEA-Review 2021-070, 98 Pages, 2022/03
JAEA-Review-2021-070.pdf:4.75MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所の地下構造物のコンクリートに焦点をあて、汚染水との接触により変質したコンクリート材料を対象として、放射性核種の移行挙動の解明、特性評価、放射性核種の移行挙動モデルの構築、およびそれらの情報をもととした放射性廃棄物物量の推計、コンクリート廃棄物の管理シナリオの分析を目的として実施する。
大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04
被引用回数：9 パーセンタイル：75.92(Nuclear Science & Technology)To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO/UO between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.
仲吉 彬; Jegou, C.*; De Windt, L.*; Perrin, S.*; 鷲谷 忠博
Nuclear Engineering and Design, 360, p.110522_1 - 110522_18, 2020/04
被引用回数：14 パーセンタイル：87.95(Nuclear Science & Technology)Simulated in-vessel and ex-vessel fuel debris, fabricated in the Colima experimental facility set up in the PLINIUS platform at CEA Cadarache, were selected and leaching experiments were carried out under oxidizing conditions. In parallel, geochemical modeling was performed to better understand the experimental concentrations, pH evolutions and secondary phase's formation. Finally, the Fractional Release Rates of the (U, Zr)O matrix for the two kinds of samples (in-vessel and ex-vessel) were found to be close to or one order of magnitude lower than that of SF under oxidizing conditions (from 10
to 10
per day), but the release processes are different.
Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11
Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium (Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35
C or 90C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (CaAl(OH)
Cl(HO)). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90C.
入澤 啓太; 目黒 義弘
Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.365 - 372, 2017/03
被引用回数：2 パーセンタイル：19.65(Nuclear Science & Technology)We investigated the swelling pressure of synthetic bituminized waste products (BWPs) and the amount of Na
in the leachate from them under a constant-volume condition when the BWPs were in contact with water to understand influences of salt content on the surrounding environments after disposal of radioactive BWPs in a geological repository. The observation of the cross section of the synthetic BWP specimens revealed that micropores, which were formed after soluble salts leached out from the specimens, shrank and deformed near the surface of the specimens. The salt content in the synthetic BWP specimens depended on the amount of water taken up, indicating that an increase in the amount of water led to increases in the swelling pressure and the cumulative amount of Na in the leachate. It was found that the shrinkage and deformation of the micropores near the surface of the synthetic BWP specimens that arose under the constant-volume condition significantly influenced increases in the swelling pressure and cumulative amount of Na in the leachate.
入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘
JAEA-Technology 2015-008, 28 Pages, 2015/03
JAEA-Technology-2015-008.pdf:13.63MB
東海再処理施設で製作された約3万本のアスファルト固化体のうち、16,671本のMA系アスファルト固化体がアスファルト固化体貯蔵施設内に保管されている。MA系アスファルト固化体の処分に向けた評価の不確実性を低減する手段の1つとして、アスファルト固化体から硝酸塩を分離できる脱硝技術である水浸漬法を検討した。水浸漬法による脱硝技術開発における要素技術として、(1)アスファルト固化体の粉砕技術、(2)水浸漬法による粉砕したアスファルト固化体の脱硝技術に関して調査した。粉砕技術は硝酸塩等の浸出を速めるために必要であり、粗砕及び微粉砕試験ごとに試料粒径の分布を求めた。脱硝技術の調査は硝酸イオン及び亜硝酸イオンの浸出挙動に加え、放射性核種として取り込まれている元素の浸出挙動を求めた。
中山 真一; 飯田 芳久; 永野 哲志; 秋元 利之
Journal of Nuclear Science and Technology, 40(4), p.227 - 237, 2003/04
被引用回数：12 パーセンタイル：62.23(Nuclear Science & Technology)ビチューメン放射性廃棄物固化体の地層処分の性能評価に必要な浸出データを得るために、小規模模擬固化体を用いて、地下深部に特有な低酸素濃度条件を中心に浸出挙動を調べた。浸漬液は、セメント接触地下水を模擬するためのアルカリ性水溶液,処分場の沿岸立地を想定した塩水、及び標準としての純水である。NaやCsなど溶解性成分の浸出は膨張したビチューメン固化体内部での拡散に支配され、またBaやNpなど難溶性成分の浸出は、固化体の浸出程度とともに、それらの難溶性成分を含む化合物の溶解度によって抑制された。Npのように酸化還元性環境の変化に敏感な元素の浸出は、大気下のような酸化性雰囲気と地下深部のような還元性雰囲気とでは、存在する安定化合物の化学的特性の違いを反映して、明らかに異なる浸出挙動を示した。
阿部 健*; 小嶋 拓治; 鈴谷 卓之*; 村上 泰朗*; 斉藤 究*; 藤 健太郎*; 酒井 卓郎; 武部 雅汎*
Radiation Detectors and Their Uses, p.323 - 328, 1998/00
異種放射線混在場における線種・エネルギー弁別画像計測技術を確立するため、イメージングプレート(IP,輝尽発光体:BaFBr:Eu
)の放射線応答特性を調べており、既にX(
)線、電子線及び軽イオンビームに関しては、IPに含まれる色素の効果や放射線の飛程のちがいを利用した弁別方法を見出した。今回はより高い線エネルギー付与(LET)をもつKrまでの重イオンに対する応答特性を調べた。照射後のIPの光励起スペクトルは、500及び600nmにおいてそれぞれF及びBrの色センターに起因するピークをもつが、これを近似関数を用いて成分分離すると他にも小ピークがあり、これらの存在と強度変化が元のピークの位置や形を決めていることが新たにわかった。さらにこの成分がフェーディング挙動に関連することが示唆された。また照射後光ブリーチングを行うと、ピーク成分が個別に励起光強度に依存し、この現象が機構解明に結びつくことが考えられた。
宮本 啓二*; 武田 常夫; 村岡 進; 前田 頌*; 和達 嘉樹*
Journal of Nuclear Science and Technology, 33(3), p.268 - 270, 1996/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)BWRで発生するLLWをプラスチック固化した固化体の性能評価を行った。
Co、Cs、Srを添加した50lのプラスチック固化体を海水中浸漬(2体)、陸水中浸漬(2体)、土壌中埋設(4体)の3種類の処分環境で約3年間の長期浸出試験に供試した。プラスチックの固化体は材質・形状が安定しており、そのため浸出現象は溶解律速であることが判った。また、海水中ではSrはCo、Csの約2倍の浸出性を示した。陸水中では3核種ともに同等の浸出性を示すことが確認できた。土壌中ではSrのみが土壌から系外へ多く漏出した。つまりSrは、モニタリング核種として有望であることが確認できた。
加藤 正平; 梁瀬 芳晃; 本多 哲太郎*
IRPA9: 1996 International Congress on Radiation Protection, Proceedings, 3, p.354 - 356, 1996/00
原子炉の解体では大量の極低レベルコンクリート廃棄物が発生する。コンクリート廃棄物の浅地中処分の安全性評価においては廃棄物からの核種の浸出が重要であるが、廃棄物形状が様々であり、浸出評価モデルとそれに用いる拡散係数等のデータはほとんど無い。本研究は拡散係数と分配係数の測定、3種類のモデルによる浸出量の計算及びモデル間の評価を目的として行い次の結果を得た。(1)放射化コンクリートからの核種の浸出性はCa
CsCoEuの順である。(2)平衡モデルで評価した粒状コンクリートからの浸出量は全量漏洩モデルで評価した結果の4~5桁も小さい。(3)平衡モデルでの浸出量評価で、浸出の分配係数を用いた結果は吸着の分配係数を用いた結果より1桁小さい。(4)ブロック状の廃棄物を拡散モデルによって計算した浸出量は全量漏洩モデルで評価した浸出量より、CoとCsで5桁以上小さい。
沢 和弘; 村田 勲; 塩沢 周策; 松本 実喜夫*
Nuclear Technology, 106, p.265 - 273, 1994/06
被引用回数：2 パーセンタイル：28.09(Nuclear Science & Technology)高温ガス炉では、通常運転時に燃料から微量の核分裂生成物が放出され、沈着性の核分裂生成物は1次冷却系内面に沈着する。減圧事故時には、沈着した核分裂生成物が化学的又は物理的な力で離脱する可能性がある。この離脱量は、環境被ばくへの潜在的な危険性を有しているため重要である。そこで、大口径破断事故によって生じる急速減圧状態下における核分裂生成物の挙動を解明するために、ブローダウン試験、拭取り試験及びリーチング試験を行った。これらの試験の結果、沈着核分裂生成物の離脱は、急速減圧状態では、脱着によって生じるだけでなく、金属表面の微細構造の剥離等の物理的作用によっても生じることが分かった。従って、この離脱割合は沈着核分裂生成物の金属母材中または酸化皮膜への侵入割合に依存すると考えられる。
沢 和弘; 伊藤 治彦; 松本 実喜夫*; 遠藤 泰一; 塩沢 周策; 市橋 芳徳
JAERI-M 91-207, 34 Pages, 1991/12
高温ガス炉の減圧事故時における沈着核分裂生成物(FP)の離脱割合の評価方法を検討するために、離脱実験を行った。実験の特徴は以下のとおりである。(1)大口径破断を想定した場合にも実験結果を適用できるように、実験範囲を高いガス流速まで広げた。(2)高温ガス炉の1次系の状態を模擬したOGL-1を用いて、実際にFPを沈着させて試料を作成した。(3)離脱機構を総合的に検討するため、ガス流速の上昇による離脱実験(ブローダウン試験)に加えて、拭取り試験、温水洗浄及び化学リーチング試験も実施した。本報は、実験に基づき、高温ガス炉の事故時のFP離脱割合の評価方法を検討したもので、高温工学試験研究炉の安全評価における離脱割合評価方法も併せて示した。
宮本 啓二; 小林 義明; 武田 常夫; 村岡 進; 前田 頌
放射性廃棄物研究連絡会論文集,VI, p.64 - 75, 1991/00
低レベル放射性廃棄物均質固化体を陸地処分する場合、固化体に含まれる放射性核種が長期にわたり固化体から陸水へ浸出する現象を把握しておく必要がある。原研(電源特会)で、約3年におよぶ陸水中におけるセメント固化体などの実物大の模擬固化体の長期浸出試験を行った。この結果、これら固化体からの放射性核種の浸出比と固化体を浸漬している陸水のpHとの間に、相互依存性があることが判った。つまり、長期浸漬中に固化体が変質し、この結果、陸水のpHが変化する。そして放射性核種は固化体の変質の影響をうけて浸出する。しかし、分配計数のpH依存性により、浸出した放射性核種は固相・液相に分配吸着されると推考できる。
伊藤 影彦*; 梁尚*; 新妻 文明*; 佐藤 護*; 松鶴 秀夫
JAERI-M 89-200, 26 Pages, 1989/12
放射性廃棄物固化体からの核種の浸出は、固化体中へ浸透した水を媒体として起る現象であるため、プラスチックフィルムの透水性とコーティングのない固化体への水の浸透とを測定することにより、プラスチックコーティングを施した固化体への水の浸透防止効果の評価を行った。その結果、プラスチックコーティングにより、水の浸透速度を数十分の1に低減できるとの見通しが得られた。
中村 治人; 村岡 進
JAERI-M 89-192, 74 Pages, 1989/11
日本原子力研究所の高レベル廃棄物処理処分研究室及びWASTEF管理室で昭和63年度に実施した高レベル廃棄物処理処分に関する研究をまとめたものである。そのトピックスは地層環境における長半減期核種の長期的化学挙動に関する次の研究である。1)水に晒されたガラスの変質層についての鉱物学的研究を研究室での実験及び天然のガラスの調査により実施した。また、Pu及びNpの浸出実験を実施した。2)放射性核種の固定に関する長期的反応過程のモデル化の研究のために分光学的手法を適用し、天然物を使って研究した。
小川 弘道; 大貫 敏彦; 島 茂樹; 和達 嘉樹
日本原子力学会誌, 30(8), p.684 - 686, 1988/08
被引用回数：1 パーセンタイル：19.68(Nuclear Science & Technology)Cのセメント固化体からの浸出を測定した。その結果、浸出液中にCaイオンが多量に存在する場合は、Cの浸出が一般的な浸出曲線から外れることが分かり、原因としては、CaCOの形成が考えられる。浸出曲線の傾きから得られたCの前期実効拡散係数はSrと同程度であり、後期実効拡散係数はCsとCoの中間の10cm
/day程度であった。
若林 徳映; 松鶴 秀夫; 鈴木 篤之*
JAERI-M 88-089, 36 Pages, 1988/05
本研究は、放射性廃棄物の固化体、外被層及び廃棄体収納容器から構成される複合バリア付き廃棄体の有する放射性核種漏洩の遅延または防止機能を評価することを目的とする。このため、廃棄体からの放射性核種の漏洩拡散過程を、ある厚さの外被構造を持ち、内部に放射性廃棄物固化体領域が接合する「不連続境界を持った1次元拡散問題」として定式化する方法を開発した。さらに、外被構造物表面からの核種漏洩量評価式と外被構造物及び内部固化体領域の放射性核種濃度分布式を導出した。
